Навігація
Головна
ПОСЛУГИ
Авторизація/Реєстрація
Реклама на сайті
 
Головна arrow Екологія arrow Самоочищення природного середовища після чорнобильської катастрофи
< Попередня   ЗМІСТ   Наступна >

Оцінка вторинного радіаційного забруднення поверхневих вод за рахунок донних осадів

Донні осади Київського водосховища та річок і озер Чорнобильської зони відчуження з їх значним запасом радіонуклідів завжди викликали неоднозначні оцінки. Донні осади як накопичувач або абіотичне депо радіонуклідів у водній екосистемі з часом, за певного зниження концентрацій радіонуклідів у поверхневих водах, тобто досягнення достатніх градієнтів концентрації, стають джерелом їх вторинного забруднення. При цьому визначити зміни напряму градієнта концентрації забруднювача за лабораторними експериментами або математичними моделями досить важко.

Інтенсивне накопичення радіонуклідів у донних відкладах Київського водосховища продовжувалось до 1987 р. Основну роль у формуванні забруднення донного комплексу верхньої частини водосховища (вище с. Страхолісся) відігравали зависі р. Прип'ять, що мали значну питому активність, переважно за рахунок гарячих частинок. У період 1987–1991 pp. осадження радіоактивної суспензії, тобто її накопичення в донних осадах, майже зрівноважувалося розпадом радіонуклідів, а з 1991 – 1992 pp. домінуючим став процес розпаду та винесення радіонуклідів у нижні шари руслових ґрунтів. Отже, у 1990 р. на дні водосховища ще залишалось близько 26 ТБк 90Sr, 96 ТБк 137Cs. Основні запаси найбільш рухливого водного мігранта – 90Sr –

Таблиця 6.14

Склад донних відкладів меліоративних каналів лівобережної заплави р. Прип'ять

Показник

Одиниця

Верхній ствір Уласівського каналу МК-7

Канал К-134

Нижній ствір каналу МК-7

Mg(e)

мг-екв/100 г

0,14

0,60

Н. в.

Са(е)

мг-екв/100 г

2,38

6,8

Na(e)

мг-екв/100 г

0,051

0,077

К(e)

мг-екв/100 г

0,02

0,085

Н+

мг-екв/100 г

2,19

7,3

ΣΕ

мг-екв/100 г

4,74

15,6

рНе

мг-екв/100 г

5,4

3,57

pHw

мг-екв/100 г

• 5,1

3,3

137Cs

МБк • м-1

15

330

1200

90Sr

МБк • м-1

0,68

16,5

67

Примітка: Н. в. – не визначено.

зосереджено у верхній частині Київського водосховища. На 1990 р. до 60 % цього нукліда знаходилося в донних відкладах у необмінних фізико-хімічних формах.

У середній і нижній частинах водосховища поступово почав переважати процес сорбції продуктів поділу урану з водного розчину частинками верхнього шару донних відкладів, сформованих продуктами ерозії берегів і наносів р. Дніпро. Ці самі новоутворення відіграють нині роль екрана і значно уповільнюють процес десорбції радіонуклідів з донних відкладів. У районах інтенсивного осадонагромадження радіоактивне забруднення мулу відносно рівномірно розподілено в шарі до 15 см, на деяких ділянках шар найвищого забруднення заглиблений на 15 см і більше [341].

Інтенсивним осадонагромадженням відрізняються меліоративні канали Чорнобильської зони відчуження, де у верхніх б'єфах гідротехнічних споруд за час після аварії накопичилось до 60 см мулуватих осадів. Незважаючи на різні фізико-хімічні властивості донних відкладів, що були відібрані в меліоративних каналах лівобережжя р. Прип'ять у 2000 р., відношення вмісту 137Cs/90Sr у них становить 20 ± 2 (табл. 6.14). З урахуванням того що первинне співвідношення цих радіонуклідів на території лівобережної заплави р. Прип'ять (зона паливних випадінь) становило приблизно 1:1, цей факт свідчить про винесення переважної частини 90Sr, який первинно містився у донних осадах, водним шляхом вниз по Дніпровському каскаду. Частка 90Sr, яка лишилася у донних відкладах, не перевищує 5 % первинних випадінь.

Форми знаходження радіонуклідів у донних осадах визначали за методиками, розробленими в процесі вивчення міграції продуктів поділу урану в радіаційно забруднених ґрунтах [96, 235]. Вилуговування проводили в статичних та динамічних умовах. В статичних умовах послідовно визначали вміст водорозчинних, обмінних, рухомих і сорбованих форм.

Водорозчинні форми відділяли шляхом вилуговування радіонуклідів з твердої фази повітряно-сухих донних відкладів дистильованою водою протягом 1 доби за нормальних умов і періодичного перемішування. Співвідношення твердої і рідкої фаз 1:5 за об'ємом. Через добу залишок відділяли від розчину на фільтрі “синя стрічка”. Залишок двічі промивали дистильованою водою (50 мл), фільтрат об'єднували та визначали вміст 137Cs (радіо- спектрометрично) і 90Sr (радіохімічно).

Обмінні форми виділяли шляхом вилуговування залишку після водного вилуговування 1 М розчином ацетату амонію (CH3COONH4) протягом 1 доби за нормальних умов і періодичного перемішування. Співвідношення твердої і рідкої фаз 1:5 за об'ємом. Через добу залишок відділяли від розчину на фільтрі “синя стрічка”. Залишок двічі промивали дистильованою водою (50 мл), фільтрат об'єднували, визначали вміст радіонуклідів у фільтраті.

Рухомі форми виділяли у залишку після відділення обмінних форм шляхом вилуговування 0,1 н соляною кислотою (НС1) протягом 1 доби за нормальних умов і періодичного перемішування. Співвідношення твердої і рідкої фаз 1:5 за об'ємом. Через добу залишок відділяли від розчину на фільтрі “синя стрічка”. Залишок двічі промивали дистильованою водою (50 мл), фільтрат об'єднували, визначали вміст радіонуклідів у фільтраті.

Сорбовані форми (повне вскриття) виділяли із залишку після відділення рухомих форм шляхом вилуговування концентрованою азотною кислотою (HN03) протягом 1 доби за нормальних умов і періодичного перемішування. Співвідношення твердої і рідкої фаз 1:5 за об'ємом. Через добу залишок відділяли від розчину на фільтрі “синя стрічка”. Залишок двічі промивали дистильованою водою (50 мл), фільтрат об'єднували, визначали вміст радіонуклідів у фільтраті.

Після відділення рідкої фази негідролізований залишок висушували у сушильній шафі за температури 95 ± 5 °С, у сухому залишку визначали вміст l37Cs (радіоспектрометрично) і 90Sr (радіохімічно).

Водне вилуговування в динамічних умовах застосовували для визначення параметрів трансформації радіонуклідів з твердої фази донних відкладів у водорозчинну форму.

Наважку повітряно-сухої проби змішували з дистильованою водою у співвідношенні 1:1, суспендували і кількісно переносили у бюретку 2 з фільтром (рис. 6.13).

До бюретки приєднували склянку Марінеллі 7, наповнену дистильованою водою. Струмінь промивної води регулювали так, щоб за добу у стакані 3 збиралося 200–300 см3.

Починаючи пропускання води через тверду фазу осаду, фіксували час початку експерименту.

Відбір проб води проводили з періодичністю: 1-й тиждень – щодоби; 2-й тиждень – тричі на тиждень; 3-й тиждень – двічі на тиждень; 4-й та 5-й тижні – один раз на тиждень.

Схема водного вилуговування радіонуклідів із донних відкладів у динамічних умовах. Пояснення у тексті

Рис. 6.13. Схема водного вилуговування радіонуклідів із донних відкладів у динамічних умовах. Пояснення у тексті

Таблиця 6.15

Форми знаходження радіонуклідів у пробах донних відкладів

Форма

Верхній ствір Уласівського каналу МК-7 (20 г)

Канал К-134

157

Cs

90

Sr

l,7Cs

Бк

%

Бк

%

Бк

%

Водорозчинна

1,5

0,18

1,8

8,5

1,7

0,26

Обмінна

12,5

1,45

10,1

47,3

4,3

0,65

Рухома

20,4

2137

9,2

43,0

3,2

0,49

Сорбована

86,1

10

<0,2

<0,9

354,2

54

Негідролізований залишок

740,5

86

<0,2

<0,3

292,6

44,6

Сума

861,0

100

21,4

100,0

656,0

100

Під час кожного відбору фіксували час та об'єм води. За потреби проби об'єднували. У кожній відібраній пробі визначали вміст радіонуклідів.

Після закінчення експерименту залишок твердої фази донних відкладів висушували у сушильній шафі за температури 95 ± 5 °С, у сухому залишку визначали вміст 137Cs (радіоспектрометрично) і 90Sr (радіохімічно).

У статичних умовах у водорозчинну форму переходить 0,18–0,26 % 137CsTa 8–40 % 90Sr (табл. 6.15). Підвищене водне вилуговування останнього спостерігається у пробі донних осадів каналу К-134 з вищим значенням суми обмінних основ (див. табл. 6.14). Кількість обмінних форм 137Cs становить 0,7-1,5, рухомих – 0,5-2,4 %. До сорбованих форм приурочені 10– 54 % 137Cs, а основна його частина (до 90 %) не підлягає вилуговуванню навіть концентрованою азотною кислотою, що свідчить про необмінну фіксацію. Підвищена кількість сорбованих форм визначена у донних осадах каналу К-134, що відрізняються підвищеною сумою обмінних основ.

Динаміка трансформації 137Cs з твердої фази донних відкладів у водорозчинну форму: 459 – канал К-134; 457 – верхній ствір Уласівського каналу МК-7; 461 – нижній ствір каналу МК-7

Рис. 6.14. Динаміка трансформації 137Cs з твердої фази донних відкладів у водорозчинну форму: 459 – канал К-134; 457 – верхній ствір Уласівського каналу МК-7; 461 – нижній ствір каналу МК-7

Продовження таблиці 6.15

(20 г)

Нижній ствір каналу МК-7 (5 г)

90Sr

137Cs

90Sr

Бк

%

Бк

%

Бк

%

23,1

37,8

1,5

0,23

2,9

8,5

16,3

26,7

12,9

0,69

12,5

36,7

9,3

15,3

43,6

1,18

8,5

24,4

12,1

19,8

81,5

19,4

10

29,3

<0,2

<0,3

509

78,5

<0,2

<0,6

61

100

649

100

34

100

Частка обмінних форм 90Sr становить 27–45, рухомих – 15–43 %, решта повністю десорбується під час обробки HN03. У негідролізованому залишку лишається не більше 2,5 % 90Sr.

Промивання донних осадів протягом 35 діб дистильованою водою призводить до кількісного переходу 90Sr у водорозчинну форму. При цьому вилуговується не більше 4 % 137Cs (табл. 6.16).

Таблиця 6.16

Часова динаміка трансформації радіонуклідів з твердої фази донних відкладів у водорозчинну форму

Час, доба

Вилужена частка радіонукліда, %

Час, доба

Вилужена частка радіонукліда, %

137Cs

90Sr

l37Cs

90Sr

0,5

11

1

15

2

18

3

23

4

30

7

35

9

Примітка: над рискою – граничні значення, під рискою – середнє арифметичне; опосередковане для 3 проб.

Динаміка трансформації 90Sr з твердої фази донних відкладів у водорозчинну форму.

Рис. 6.15. Динаміка трансформації 90Sr з твердої фази донних відкладів у водорозчинну форму.

Умовні позначення ті сами, що для рис. 6.14

Часова залежність вилуговування 137Cx донних відкладів підлягає логнормальному закону (рис. 6.14) та алроксимусться рівнянням вигляду

N = kвlnt + А, (6.6)

де N – частка радіонукліда, вилуженого на час r, kв, – константа швидкості трансформації радіонукліда з твердої фази донних відкладів у водорозчинну форму; А – коефіцієнт, що відображає фізико-хімічні властивості твердої фази та змінюється при вираженні А, у різних часових одиницях. Значення kв змінюються в межах 0,26–0,85 за середнього значення 0,51, коефіцієнта А – відповідно 0,18–0,46 і 0,31 при вираженні А, в одиницях [доба-1] або 1,72–5,48 і 3,32 для розрахунків в одиницях [рік-1], - 5,5 – в одиницях [с-1].

Розрахований за рівнянням (6.6) період напіввиведення 137Сі з донних відкладів на багато порядків перевищує період його повного розпаду (300 років), що визначає відсутність небезпеки вторинного забруднення водних мас водосховищ цим радіонуклідом за рахунок донних відкладів. Максимальна оцінка винесення розчиненого 137Св з донних відкладів каскаду Дніпровських водосховищ за період 1987–2003 pp. не перевищує 8 %, що становить близько 1 • 1013 Бк. За нашими оцінками [94, 103], щорічне винесення лише розчиненого в річковій воді 137Св становить близько 6 • 1013 Бк, тобто можливе винесення 137Сі у розчинній формі вдвічі перевищує його надходження у водні маем водосховищ з донних відкладів.

Заданий в експериментальних умовах напрям процесу вилуговування, практично кількісне вимивання 90Sr з донних відкладів протягом І міс визначають правомірність застосування кінетичних закономірностей для апроксимації результатів рівнянням вигляду:

N = N0(1 - e-1x7). (6.7)

де N0 – загальний вміст 90Sr у донних відкладах; А, – константа швидкості трансформації 90Sr твердої фази донних відкладів; t – час вилуговування (рис. 6.15).

Таблиця 6.17

Критерії самоочищення поверхневих водних систем Дніпровського басейну від радіаційного забруднення

!!! Файл скан 7837_distr на таблице очень расплывчатый, мы не смогли прочесть

Величина kв(90Sr) становить (4,2-10)10-6 c-1 при N0 = 100 %, тобто період напіввиведення цього радіонукліда з твердої фази донних відкладів - 3–4 доби. Середнє значення kв(90Sr) у донних відкладах, які первинно були забруднені неокисненими паливними частинками, – 6,2 • 10-6 с-1. З нього можна дійти висновку, то на нинішній час 90Sr практично повністю винесений з донних відкладів каскаду Дніпровських водосховищ. На підтвердження цього висновку свідчить 20-кратна зміна співвідношення активностей 137Cs/90Sr у донних осадах зони паливних випадінь. Оцінка забруднення водних мас Чорноморського басейну 90Sr за рахунок донних відкладів становить близько 1 • 1014 Бк [123]. За нашою оцінкою [94, 103], річковою системою Дніпра щорічно виноситься близько 7 • 1012 Бк 90Sr у розчиненій формі. Загальна оцінка винесення умовно розчинених форм радіонуклідів з донних осадів і забруднених водозборів до Середземноморського басейну становить близько 200 ТБк 90Sr і 20 ТБк 137Cs.

Самоочищення поверхневих водних систем, забруднених унаслідок Чорнобильської катастрофи, визначається процесами седиментації радіоактивних частинок, трансформації та міграції радіонуклідів на водозборах гідрографічної мережі та в донних відкладах, винесенням їх течією. При цьому донні відклади відіграють роль тимчасового депо, що міцно утримує 137Cs та активно обмінюється 90Sr з водними масами.

Отже, за власними та літературними даними розраховано низку констант швидкості трансформації радіонуклідів у водних масах і донних відкладах басейну Дніпра, які є критеріями самоочищення поверхневих водних систем (табл. 6.17).

 
Якщо Ви помітили помилку в тексті позначте слово та натисніть Shift + Enter
< Попередня   ЗМІСТ   Наступна >
 
Дисципліни
Агропромисловість
Банківська справа
БЖД
Бухоблік та Аудит
Географія
Документознавство
Екологія
Економіка
Етика та Естетика
Журналістика
Інвестування
Інформатика
Історія
Культурологія
Література
Логіка
Логістика
Маркетинг
Медицина
Менеджмент
Нерухомість
Педагогіка
Політологія
Політекономія
Право
Природознавство
Психологія
Релігієзнавство
Риторика
РПС
Соціологія
Статистика
Страхова справа
Техніка
Товарознавство
Туризм
Філософія
Фінанси
Інші